中国实验快堆（ＣＥＦＲ）是我国建设的第一座钠冷快中子反应堆，于２０１０年７月实现首次临界，２０１１年７月实现４０％功率运行和并网发电，计划２０１４年实现满功率运行，并开展相关的材料与燃料辐照实验研究。快堆具有中子注量率高、能谱硬的特点，在利用快中子阈反应生产同位素方面具有明显的优势，如可利用快中子的（ｎ，ｐ）反应辐照３２Ｓ、３３Ｓ、３５Ｃｌ和８９Ｙ生产３２Ｐ、３３Ｐ、３５Ｓ和８９Ｓｒ等同位素［１］；此外，由于快堆还具有平均裂变中子数大、裂变剩余中子多的特点，即使在燃料区外的反射层区域也具有非常高的中子注量率，在堆芯外的第１～３排，反射层区域的中子注量率水平仍高达１．９×１０１５～７．１×１０１４ｃｍ－２•ｓ－１。本文从提高中子利用率的角度，研究利用泄漏中子在反射层区域生产同位素的可行性。ＣＥＦＲ堆芯区域内中子平均能量高达０．３ＭｅＶ左右，进入反射层区能量降低至１ｋｅＶ量级，虽然中子注量率水平低于堆芯区域，但中子能谱变软，一些主要由低能中子引起的核反应的单核相对核反应率反而增加，特别是对于一些锕系核素，该能量处于吸收截面的共振能区。如能进一步降低中子能量，可使利用热中子反应的靶核反应率进一步提高。利用５９Ｃｏ（ｎ，γ）反应辐照生产６０Ｃｏ是一种非常典型的利用热中子生产同位素的方式，并且国际上也已有很多快堆生产６０Ｃｏ同位素的先例，因此本文以在ＣＥＦＲ中辐照生产６０Ｃｏ的靶件优化设计为例，开展该类同位素生产的可行性研究。
１快堆反射层区域中慢化剂的选择
５９Ｃｏ（ｎ，γ）微观俘获截面如图１所示。由图１可见，５９Ｃｏ的快中子俘获截面很小，在ＣＥＦＲ反射层区中子能量虽较堆芯区低，但对于生产６０Ｃｏ，中子能量还需进一步降低才能提高反应截面，解决的办法是引入慢化剂优化能谱，降低中子能量，进而提高反应截面，提高产品比活度。常用的慢化材料包括轻水、重水、石墨、铍、氢化锆和氢氧化钠等，考虑到快堆冷却剂钠不能与水接触、石墨和铍的慢化能力较弱以及ＣＥＦＲ进出口钠温的限制（进口温度３６０℃，出口温度５３０℃），选择氢化锆作为慢化材料是最可行的，其特点是慢化能力强。ＣＥＦＲ反射层组件对边距为５．９ｃｍ，在如此有限的几何空间内慢化能力显得尤为重要，同时氢化锆的宏观吸收截面小，具有高温下（５４０℃）热稳定性好、热导率高、加工性能好、与包壳材料及其他堆材料的相容性好等优点［２－３］，且这种慢化材料在俄罗斯的ＢＯＲ６０、ＢＮ６００以及法国的凤凰堆均已使用。各国使用的氢化锆中氢的含量不同，美国西太平洋国家实验室的高通量快堆及日本的ＪＳＦＲ采用的是ＺｒＨ１．６，俄罗斯采用是ＺｒＨ１．８，ＺｒＨ１．６的辐照稳定性好于ＺｒＨ１．８，但ＺｒＨ１．８具有慢化能力强、导热系数高的优势，同时俄罗斯的ＢＮ６００反应堆辐照经验表明，其辐照稳定性满足靶件及反应堆安全要求。本文考虑到国内尚无在钠冷快堆使用氢化锆的经验，初步分析中使用了稳定性更好的ＺｒＨ１．６。
２计算程序与方法
计算采用ＭＣＮＰ和ＯＲＩＧＥＮ２程序。ＭＣＮＰ是计算复杂三维几何结构中粒子输运的大型多功能蒙特卡罗程序，是由美国洛斯阿拉莫斯国家实验室编制的大型通用中子－光子输运程序。它使用精细的点截面数据，程序功能齐全，通用性很强，考虑了ＥＮＤＦ／Ｂ－Ｖ库给出的所有中子反应类型，因而被称为超级蒙特卡罗程序。本文截面计算以及中子注量率计算均采用ＭＣＮＰ程序。同位素的产量以及杂质含量采用点燃耗计算程序ＯＲＩＧＥＮ２，它可用于计算核燃料循环过程中放射性物质的积累、衰变和各种处理过程，给出核素组成、放射性、衰变热、化学毒性以及其他特性。计算方法是利用ＭＣＮＰ得到中子注量率以及平均截面数据为ＯＲＩＧＥＮ２提供输入，得到靶件经辐照后的目标同位素产量以及成分。
３初步分析与计算
３．１辐照位置的选择
图２为在没有引入慢化剂情况下，Ａｕ在ＣＥＦＲ不同径向位置辐照实际测量得到的（ｎ，γ）相对核反应率的分布，半径为３２．４１０、４２．８７５、５４．４４０ｃｍ处分别对应反射层第１排、第３排和第５排。分析图２可知，由于能谱软，反射层位置更适合放置钴靶件。本文选取６个位置计算单核相对核反应率，分别位于反射层的第１～６排（图３），得到相对核反应率随辐照位置的变化，如图４所示。５９Ｃｏ在能谱较软范围内辐射俘获截面较大，在无慢化剂的情况下相对核反应率最大的辐照位置在反射层第３排，这与Ａｕ的实测数据相符；加入慢化剂后，改变了靶件周围的中子能谱，如图４中虚线所示，此时相对核反应率较无慢化剂下的相对核反应率提高了数倍。最大相对核反应率出现在反射层第１排，因中子注量率越大，慢化的中子越多，随着与堆芯距离的增大，中子注量率逐渐降低，相对核反应率也随之降低，特别是在位置４、５、６时，相对核反应率下降较剧烈，此时加入慢化剂的优势不明显，因此暂时不考虑将这３个位置作为辐照靶件的位置。由于位置１贴近燃料区，慢化后的热中子被燃料组件吸收将提高其自身的功率密度引起局部过热，威胁堆芯安全，也间接降低了反应性损失，所以也不考虑将位置１作为辐照靶件的位置。插入１个同位素靶件所带来的反应性损失列于表１。由表１可见，插入１个同位素靶件所带来的反应性损失在位置２最大。参考俄罗斯ＢＮ６００在堆芯反射层第１排插入１个同位素组件所带来反应性减少为０．１３０％Δｋ／ｋ，在ＣＥＦＲ位置２插入１个靶件所带来反应性减少为０．３２７％Δｋ／ｋ，反应性损失较大，辐照靶件的经济性较差，考虑到利用泄漏中子生产同位素的同时应尽量减小对堆芯的影响，因此也不选择位置２作为辐照靶件的位置。在位置３插入１个靶件所带来的反应性减少为０．１８５％Δｋ／ｋ，从反应性损失方面来看，在位置３放置靶件对堆芯扰动小，同时相对核反应率也较大，是无慢化剂时相对核反应率最大值的８．２倍。综合以上分析，将反射层第３排作为辐照靶件的位置是最合适的。
３．２靶件几何设计
靶件的几何设计参考俄罗斯ＢＮ６００的带有慢化剂和吸收剂的同位素辐照组件，如图５所示，组件内的氢化锆采用环状及棒状结合的几何结构，由于ＣＥＦＲ反射层组件对边距仅有６ｃｍ，仅有ＢＮ６００组件对边距的１／２，为能在这样有限的几何空间内充分慢化快中子，选择将ＣＥＦＲ靶件的氢化锆设计成实心粗棒状几何设计，以增大慢化距离。金属钴具有很好的延展性，国际上现有的辐照靶件中金属钴的几何设计包括片状、板状、球状和棒状设计，考虑到在与现有组件和氢化锆的适配及工程易实现，并且棒状设计有利于导热，选择棒状几何设计，得到辐照靶件几何设计如图６所示。图７为５９Ｃｏ相对核反应率随氢化锆半径的变化趋势，可见，二者呈接近线性增大的关系，因此若要充分慢化快中子，则需尽量增大氢化锆粗棒的半径。本文计算中可取的氢化锆最大半径为２．３２ｃｍ，为防止氢泄漏，氢化锆外包覆厚度为０．０４ｃｍ的不锈钢包壳。图８、９分别为６０Ｃｏ比活度和活度随５９Ｃｏ棒半径的变化趋势。由图８、９可看出：随５９Ｃｏ棒半径的增大，６０Ｃｏ的比活度接近线性减小；６０Ｃｏ的活度则接近线性增大。本文选择５９Ｃｏ棒半径为０．２８ｃｍ，此条件下，产品６０Ｃｏ的活度及比活度均在线性趋势线上，并且此时氢化锆可允许取最大值２．３２ｃｍ。３．３辐照时间的选择产品比活度Ａ与辐照时间ｔ的关系可表示为：Ａ＝φΣ（１－ｅ－λｔ）／ｍ式中：φ为辐照时间内中子注量；Σ为５９Ｃｏ（ｎ，γ）反应的宏观截面；λ为６０Ｃｏ的衰变常量；ｍ为５９Ｃｏ和６０Ｃｏ的质量和。实际辐照中产品比活度随辐照时间的变化如图１０所示。由图１０可见，辐照时间越长，比活度越大。中国实验快堆额定工况的换料周期为８０满功率天，额定工况热功率为６５ＭＷ，ＣＥＦＲ第３排钢反射层组件设计最大辐照损伤为５０ｄｐａ［４］，第３排不锈钢反射层组件的设计使用寿命为１８个周期［５］，并在每８０ｄ的额定功率辐照周期中不锈钢的最大辐照损伤小于２ｄｐａ，额定功率辐照１４４０ｄ（１８个周期）最大辐照损伤小于３６ｄｐａ，从辐照损伤以及堆芯设计两方面平衡考虑，辐照时间选择有效满功率辐照１４４０ｄ。在此条件下得到有慢化剂时产品６０Ｃｏ的比活度为３．１４５×１０１２Ｂｑ／ｇ（８５Ｃｉ／ｇ）；无慢化剂时产品６０Ｃｏ比活度不到６．６６０×１０１１Ｂｑ／ｇ（１８Ｃｉ／ｇ）。以上结果充分体现了优化设计的优势。
４结论
本文介绍了快堆生产放射性同位素６０Ｃｏ时采取的优化措施，包括添加氢化锆慢化剂、选择适当的辐照位置、合适的靶件几何设计及辐照时间，得到了较好的优化效果。与没有优化设计的６０Ｃｏ产品相比，比活度有了显著提高。这一研究表明，利用快堆反射层区的泄漏中子生产同位素６０Ｃｏ是可行的，而且优化设计研究对于生产其他放射性同位素同样具有借鉴意义。
作者：杨佳音 杨勇 张强 王事喜 吴明宇 单位：中国原子能科学研究院 快堆研究设计所
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