内容导读：核电飞速发展的今天，核电站的安全运行，尤其是核岛设备的安全可靠性更是重中之重。作为反应堆的重要安全屏障——压力容器，其材料选择更为审慎。文章从压力容器工作原理出发，介绍RPV钢的发展历史、性能要求、中子辐照损失原因及评估方法，指出我国RPV钢研发使用的新趋势。
作为低污染排放的清洁能源，从20世纪中叶开始，核电从无到有持续发展并逐步成熟，现在已经占据了一定的发电份额。进入20世纪90年代，我国的核能发电开始起步，最近进入快速发展期，典型代表如大亚湾及岭澳核电站(图1)。自从面世，核电站的安全问题便备受关注。尤其在切尔诺贝利事故、福岛事故之后，核电发展更加注重安全性。而核电站的安全性，主要取决于核岛内各种直接或间接接触放射性介质的器件或构件发挥其正常功能的有效性保证。核电站中核岛内的主体设备核反应堆，其中装填着核燃料，是放射性的源头。核反应堆的核心关键构件之一是反应堆压力容器(ReactorPressureVessel，RPV)，它起着容纳冷却剂、支撑堆心、密封放射性物质、保持堆内运行压力等作用，被定为核安全一级设备，在任何情况下都不允许容器破坏和泄漏，因此对其材料的要求就更为严格。RPV所用钢种为低碳低合金贝氏体钢。服役过程中，RPV钢受到堆内各种粒子的辐照，材料组织发生变化，导致性能退化，称作辐照损伤。由于RPV对于核电站的安全运行极其关键，所用压力容器材料的辐照损伤问题备受关注。
核反应堆压力容器概述
轻水型压水堆核电站总体结构如图2所示。RPV是一个立式大开口法兰螺栓联接的圆筒形厚壁容器，由反应堆容器本体、顶盖、紧固密封件三个部分组成，详见图3。RPV的本体高约10m，内径约4m，壁厚约200mm。RPV内部安置着核反应堆堆芯，并充满轻水。后者一方面作为核反应堆芯的冷却剂，另一方面也是和核裂变反应的中子减速剂。冷却水在核岛的一回路中循环流动：从RPV的进水口流入，流经燃料组件时吸收核裂变反应的热量，从RPV的出水口流出，进入蒸汽发生器中与二回路管道中的水进行热交换，自身得到冷却后再被主泵送回反应堆中，从而完成热交换循环。正常运行状态下，一回路中水出口处的温度为330℃左右，压力为15.5MPa。二回路管道中，水蒸汽的温度约为280℃左右，压力约为7MPa。该水蒸汽推动汽轮机，带动发电机发电[1-3]。核电站反应堆正常运行时，RPV钢处于大约330℃的温度下承受一回路水施加的应力作用，主要是环向拉应力。反应堆内的核裂变反应产生大量高能辐照粒子，主要包括中子、带电粒子和γ射线，对RPV钢形成辐照而造成损伤，其中中子辐照效应最为显著。大量试验已经表明：随着服役时间的增加，RPV钢接受的辐照剂量不断累积，造成其性能不断衰减，存在安全使用寿命问题。作为核电站中核岛的主体设备，RPV的安全使用期限应当保证不低于核电站的总体寿命。一般来讲核电站的设计寿命为40年，较先进的第三代核电站的设计寿命已达60年。从经济效益角度出发，人们非常希望能将现有的核电站寿命普遍延长到60年，因此RPV钢的安全使用寿命问题就显得更为重要。
RPV钢使用材料的历史发展
经历了半个多世纪的发展，Mn-Ni-Mo系低合金高强度钢成为核电站最普遍使用的RPV钢，只有俄罗斯使用了其他钢材。在实际应用中，人们对这种RPV钢进行了一系列的改良，逐步完善，发展成为今天的A508-III钢(美国实验材料学会采用的名称)，历代RPV钢的化学成分详见表1。A212B为美国轻水堆第一代压力容器材料，用的是焊接性和强度较好的锅炉钢。由于其淬透性和高温性能较差，第二代钢A302B提高Mn含量，并加入Mo元素，以改善其淬透性和高温性能。随着核电站向大型化发展，压力容器也随之增大和增厚，为保证厚截面钢的淬透性，20世纪60年代中期又对A302B钢添加了Ni，改进为A533B钢种(锻材为A508-Ⅱ钢)，并以钢包精炼、真空浇注等先进炼钢技术提高钢的纯净度，减少杂质偏聚，同时将热处理由常化(空冷)改为调质处理。自1970年西欧发现A508-Ⅱ堆焊层中存在再热裂纹，进而导致压力容器纵向焊缝耐辐照性能差，人们便将整体压力容器的成型工艺改为整体环锻，发展为目前普遍使用的A508-III钢[1]。A508-III钢为Mn-Ni-Mo系低合金钢，其中C为钢的强化元素，可以显著地提高钢的强度，但同时也会降低钢的塑性和韧性；Mn、Mo能提高钢的淬透性和高温性能；Ni可以提高钢的韧性，尤其是低温韧性；Cr可以显著地提高钢的淬透性和抗腐蚀能力；而Cu、P、S等为杂质元素，在RPV钢中形成偏聚或析出，损害RPV钢的抗中子辐照性能。
RPV钢使用材料的性能要求
受特殊工作环境的影响，作为承受应力作用，并且具有特别高安全性要求的材料，RPV钢需要具备中温下良好的力学性能，包括强度、塑性、冲击韧性、断裂韧性等性能。另外，从RPV的加工制造出发，要求所用钢材具有良好的加工制造特性，包括塑性加工、热处理工艺性能、焊接性等。表2为A508-III型RPV钢的力学性能要求。要求通过室温和350℃下拉伸试验检验检测非比例延伸强度Rp0.2和抗拉强度Rm，及断后伸长率A和断面收缩率Z；另外要通过系列化V型缺口夏比冲击试验检测冲击吸收功及其随着温度的变化，此外还包括落锤试验，以确定基准无延性转变温度RTNDT。
RPV钢的中子辐照损伤
然而RPV钢的力学性能，尤其是韧性，随着承受中子辐照剂量的累积逐渐降低。从安全性角度出发，核反应堆需要RPV钢在经历足够长时间的中子辐照后，仍然具有足够高的韧性，以防止地震等极端情况下发生脆性断裂引发灾难性事故。为此，要求RPV钢具有良好的抗中子辐照性能。材料受到中子辐照后，发生脆化，韧脆转变温度上升，冲击功下降的现象称为中子辐照损伤。核反应堆中的燃料，发生核裂变过程中释放出中子。RPV钢的辐照损伤主要是其中的快中子，也就是能量≥1MeV的中子。高能的中子与RPV钢中原子核发生非弹性碰撞，将其动能传递给金属原子。导致金属中原子离位的最小能量(称为离位阀能)一般在25eV左右。故此，一个快中子的能量完全传递给金属晶格的话，可以导致多达几万个金属原子离位。基于快中子与RPV钢之间的这种基本作用，中子辐照导致RPV钢在核电站服役期间微观组织发生一系列变化，成为性能变化的内在依据。一般而言，RPV钢或金属材料受到中子辐照发生损伤的过程如下：首先，快中子进入金属材料后，与金属原子发生碰撞，且一般情况下为多次碰撞。每次碰撞时中子将部分动能传递给被撞击的原子核。如果被撞原子由此获得的能量大于原子的离位阀能，金属晶体中被撞原子就会离开原位，成为初级离位原子(PrimaryKnock-onAtom,PKA)。离位原子可以具有较大能量，由此会在金属中引起级联碰撞，产生大量Frankel缺陷对，形成点阵缺陷。这些点阵缺陷随后发生聚集、演化，进而在材料内部形成局部的损伤集中区，称为“峰”。其中，由离位原子以及碰撞级联所演化出的离位峰，如图4所示，它是由间隙原子壳及所包围的中心贫原子区组成。另一种损伤集中区是所谓的热峰，是材料中因为中子碰撞传递的能量形成局部区域的短时无序化所形成的，这种热峰可以看作是短时融化区。中子碰撞引发的各种峰及随后演化，会导致固体金属中产生大量的空位、间隙和空位团、间隙团等缺陷。部分缺陷在产生后能够迅速地复合消失。中子辐照产生的缺陷及其后续演化过程中，能大大提高材料中各元素的扩散速率，造成所谓的辐照加速扩散现象，如促进辐照损伤中溶质元素的团簇析出以及溶质元素在晶界处的偏析等。大量试验研究表明，RPV钢的中子辐照损伤主要表现在如下三个方面[5-7]。第一，辐照导致基体缺陷增多。RPV钢晶体中的原子受到中子轰击后，原子离位，萌生空位和自间隙原子团。空位聚集演化出微空洞、层错四面体、位错环等基体缺陷。这些缺陷通过短程或长程应力场的作用，增大位错移动的阻力，造成材料的硬化与脆化。第二，辐照导致富Cu团簇的析出。目前冶炼条件所能控制的Cu质量分数约为0.04%。300℃下，Fe-Cu二元合金中相平衡关系中，Cu在铁素体中的固溶度不足0.006%，因此在RPV钢服役温度下，Cu处于高度过饱和状态，在热力学上有析出的倾向。在中子辐照提供的有利条件下，RPV钢中析出富Cu原子团簇。这种析出相通常呈圆盘状，直径一般在20nm以下，厚度为1~2个原子层厚。这样纳米尺度的析出相对RPV钢基体中的位错具有钉扎作用，使位错滑移困难，产生硬化，同时材料的韧塑性降低，发生脆化。第三，辐照诱发晶界偏析。中子辐照会诱发空位、自间隙原子等基体缺陷，这些缺陷常通过快速扩散的通道在晶界处聚集和重新分布。受缺陷处畸变场影响，钢中杂质和溶质原子也倾向于在缺陷处重新分布，导致这些元素在晶界处富集或贫化，从而影响材料的力学性能。例如，在中子辐照的条件下，尺寸较小的杂质原子P会在晶界富集，降低晶界结合力，引起晶间脆性断裂。总体来说，中子辐照会诱发基体缺陷、富Cu团簇析出以及元素偏聚，进而导致RPV钢强度升高，塑性和韧性下降，夏比冲击实验上平台能量降低，韧脆转变，温度升高，甚至会导致RPV钢产生脆性断裂的风险。如果RPV钢发生脆性断裂，后果将十分严重。因此，国内外均把反应堆RPV钢的中子辐照致脆作为重点问题加以广泛深入的研究课题。
RPV钢辐照损伤评估方法
从确保压力容器的安全出发，针对RPV钢的中子辐照脆化问题，工程实践中，一般在核反应堆内构件吊篮外壁设置监督管，其内部放置监督试样。在核电站停堆检修期间，定期抽取监督管内样品，通过拉伸试验、系列冲击试验、弯曲试验，检测经过中子辐照后RPV钢的力学性能。包括屈服强度、抗拉强度、冲击功、侧膨胀值、上平台能量等。RPV钢安全性评价主要依据钢的韧脆转变温度[8]。采用美国材料ASTME-208的落锤实验方法确定的调整参考温度ART作为防止脆断的依据。根据规定：RPV钢未经辐照的初始上平台能量不应低于102J，其寿期末的上平台能量应不低于68J；同时，寿期末RPV钢的调整参考温度ART不应超过93℃。ART的测试方法为：先由落锤实验确定零延展性温度NDT，然后依据经验选择略高于NDT的温度TNDT，在TNDT+33℃下进行三组冲击实验。若冲击功不低于68J，侧膨胀值不小于0.9mm，则确定TNDT为参考零延展性温度RTNDT。调整参考温度为：由于上述系列冲击试验所需试样的数量大，而堆内空间有限，随着有限的监督样品的消耗，核电站延寿使用时将面临缺少监督样品的问题。近年来，人们对RPV钢的中子辐照损伤问题，开展了多种无损检测技术的研究工作，希望可以通过无损检测实现来有效地跟踪、评价RPV钢的中子辐照脆化进程[7]，如主曲线评价法、磁性检测法、内耗检测法等。但核电站安全关系重大，在建立完备的数据库从而保证检测方法的充分可靠之前，RPV的老化检测仍需要依靠现有的堆内监督试样及传统的力学性能测试法。
结束语
在过去的四分之一世纪里，我国的核电技术经历了向国外学习的起步阶段、自主设计建造运营的走向独立阶段、以及形成完全的自主知识产权并发展创新阶段，开始进入核电大发展时期。保证核电站的安全性也成为行业发展的首要任务。可以预见，就RPV钢来说，近期内生产出性能合格的钢材，制造出合格的压力容器装备，以满足核电站建设工程的需求。长期来看，使RPV钢的材质达到国际先进水平，充分保证压力容器的安全性，特别是使其具有更长的安全使用寿命，仍有很长的路要走。为此，我们需要一方面积极跟踪国际上有关RPV钢中子辐照损伤的研究新进展，比如，分子动力学、蒙特卡罗等方法对中子辐照损伤的模拟研究，对核电站延寿的检测方法研究等。另一方面，也要着手独立开展RPV钢中子辐照损伤的基础研究，积累相关的一手试验数据。只有这样，我们才能够独立解决RPV钢中子辐照损伤的关键问题，并在未来制造成达到国际先进水平的材料和装备。
作者：王雪姣 强文江
